我校刘煊赫副教授团队在国际顶尖期刊《Advanced Materials》...

北地人

近日，我校数理学院刘煊赫副教授团队在化学与材料学国际顶尖期刊《Advanced Materials》发表题为“P-Mediated Cu–N4 Sites in Carbon Nitride Realizing CO2 Photoreduction to C2H4 with Selectivity Modulation（氮化碳上P调制Cu-N4位点实现CO2光还原制备C2H4及选择性调控）”的创新研究成果，这是我校近几年来在该国际权威期刊发表的重要学术成果。

CO2的大量排放会引起全球气候变化等一系列严重问题。然而，如何缓解温室效应和能源危机是当前科学界和工业界面临的严峻考验。利用光催化转化CO2为高附加值的化学品被认为是最有前途的方法之一。在CO2还原产物中，C2H4因其高能量密度和附加值而备受关注，而高选择性地将CO2还原为C2H4存在重大挑战。Cu单原子锚定氮化碳因具有CO2亲和力强、多活性位点和结构可调性等特点使其成为高选择性制备C2H4的理想光催化剂，但目前报道的Cu单原子锚定氮化碳光催化剂CO2还原产物多为CO和CH4。这是由于克服CO2还原过程中多电子多质子转移和C？C耦合中间体形成的缓慢动力学存在重大挑战。

针对上述问题，刘煊赫研究团队以氮化碳为载体，利用P调制Cu单原子的配位化学微环境，对C2H4生成反应路径的中间体能级和活化能进行调控，以满足靶向光催化CO2还原为C2H4的要求。这一工作的创新之处在于一是在氮化碳载体上利用P调制Cu-N4位点，制备获得了高效CO2深度还原光催化剂CuACs/PCN。在光敏剂和牺牲剂条件下，其光催化CO2还原产C2H4选择性可达53.2%，产率为30.51 μmol·g？1；二是结合实验数据和第一性原理计算（DFT）计算分析，证实了C-C偶合中间体可在Cu-N4位点上形成，周围化学微环境中掺杂的P有利于C2H4选择性提高，中间体*CH2OH/*COCHO活化能是不同产物C2H4/CH4的关键因素。在C2H4生成反应路径中，CuACs/PCN的中间体能级均相对低于CuACs/CN；三是揭示了Cu单原子的配位环境和周围化学微环境对C2H4生成的重要作用，为光催化还原CO2高选择性制备C2H4提供了有效途径，为高性能CO2深度还原催化剂的设计和构筑提供借鉴意义。

《Advanced Materials》是化学与材料学“三大顶刊”之一，在国际化学与材料学领域享誉盛名，2022年影响因子32.086。刘煊赫团队文章发表后受邀在“邃瞳科学云”、“科学材料站”、“网易网”、“纳米人”等知名学术平台报道。论文合作者是中国科学院化学研究所张星副研究员和材料科学与工程学院黄洪伟教授。该论文也是刘煊赫副教授在《Advanced Materials》上发表的本人第二篇学术成果。

该项研究得到了国家自然科学基金委项目（21603194, 52272244, 51972288）、中央高校基本业务费项目（2652022202）的联合资助。

刘煊赫，中国地质大学（北京）副教授/博导，数理学院化学系副主任，翟裕生青年教师奖获得者（2021）。2010-2015年博士就读于中国科学院化学研究所，师从万立骏院士。2017-2018年在澳大利亚昆士兰大学访问交流。目前已在Journal of the American Chemical Society（IF=16.383）、Advanced Materials（IF=32.086）、Small（IF= 15.153）等刊物发表学术论文30余篇，SCI引用1100余次，1篇获ESI高被引，H指数17。以第一发明人身份授权国家发明专利5项。